痛惜！40歲985教授離世一年后，成果登上《Nature》！
鋰 (Li) 金屬電池 (LMB) 有望成為高能量密度可充電電池。然而，高活性鋰和非水電解質(zhì)反應(yīng)形成的鋰枝晶會導致安全問題和容量快速衰減。開發(fā)可靠的固體電解質(zhì)界面對于實現(xiàn)高倍率和長壽命的 LMB 至關(guān)重要，但在技術(shù)上仍具有挑戰(zhàn)性 。
鑒于此，華南理工大學丘勇才教授（2023年12月逝世，年僅40歲）、嚴克友教授、中科院物理所李泓教授、浙江工業(yè)大學陶新永教授證明，在商用含 LiPF6 的 LMB 碳酸鹽電解質(zhì)中添加過量的 m-Li2ZrF6（單斜）納米顆粒，有助于在施加電壓的驅(qū)動下將大量 ZrF62– 離子釋放到電解質(zhì)中，轉(zhuǎn)化為 t-Li2ZrF6（三角）并原位創(chuàng)建具有高鋰離子電導率的穩(wěn)定固體電解質(zhì)界面。
計算和低溫透射電子顯微鏡研究表明，原位形成的富含 t-Li2ZrF6 的固體電解質(zhì)界面顯著增強了鋰離子的轉(zhuǎn)移并抑制了鋰枝晶的生長。因此，用 LiFePO4 正極（面積負載，1.8/2.2 mAh cm-2）、三維鋰碳負極（50 μm 厚的鋰）和基于 Li2ZrF6 的電解質(zhì)組裝的 LMB 在 3000 次循環(huán)（1C/2C 速率）后顯示出大大改善的循環(huán)穩(wěn)定性和高容量保持率（>80.0%）。這一成果代表了領(lǐng)先的性能，因此，為實際高速率條件下耐用的 LMB 提供了可靠的基于 Li2ZrF6 的電解質(zhì)。
相關(guān)研究成果以題為“Li2ZrF6-based electrolytes for durable lithium metal batteries”發(fā)表在最新一期《Nature》上。本文一作為丘勇才教授課題組博士畢業(yè)生徐慶帥，共同一作為華南理工大學Li Tan和溫州大學Ju Zhijin 。
該論文第一完成單位為華南理工大學，徐慶帥博士為第一作者，丘勇才、嚴克友教授領(lǐng)導了該項目團隊，嚴克友為通訊作者。昆明理工大學李坦副教授、溫州大學居治金教授為共同第一作者。浙江工業(yè)大學陶新永教授、中國科學院物理研究所李泓研究員、北京航空航天大學郭林教授為共同通訊作者。該工作得到了海外高層次人才計劃、國家自然科學基金和重點研發(fā)計劃，廣東省創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)團隊及青年拔尖人才計劃、興華人才計劃的基金的大力支持。
丘勇才，男，本碩博分別畢業(yè)于廣東海洋大學、華南師范大學、香港科技大學，2012年起先后在香港科技大學、斯坦福大學與中國科學院納米所、香港中文大學從事博士后研究工作，2017年7月起任華南理工大學環(huán)境與能源學院教授。
公開資料顯示，丘勇才博士曾在國際頂級期刊Sci. Adv., Angew. Chem., Adv. Mater., Nano Lett.等上發(fā)表學術(shù)論文90多篇, SCI他引4500余次。研究方向為光/電/熱催化、原位電鏡表征、電化學儲能器件等。
據(jù)學院官網(wǎng)資料，近年，丘勇才主持/參與國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金、海外高層次引進青年人才、廣東珠江人才創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)團隊項目等9項，總經(jīng)費達1600萬元，曾獲得廣東省科學技術(shù)獎（自然科學類）二等獎。指導博士后2名，博士生6名，碩士生7名。
鋰金屬電池憑借鋰金屬負極極低的電化學還原電位和超過高的理論比容量，而被認為是最有潛力的下一代電池候選者，它有潛力將現(xiàn)有鋰離子電池的能量密度提升一倍。然而目前，基于鋰離子電池的碳酸酯基電解液體系，與鋰金屬電池仍然無法很好地兼容。其根本原因在于，目前的商業(yè)電解液無法在鋰金屬負極表面形成穩(wěn)定的固態(tài)電解質(zhì)界面。這種缺陷不僅會造成鋰枝晶的生長，帶來電池爆炸的風險，還會嚴重影響鋰金屬電池的循環(huán)壽命。如何在鋰金屬負極界面表面構(gòu)建同時具有高電子絕緣性、高離子電導率和高化學穩(wěn)定的理想型固態(tài)電解質(zhì)界面，一直是這一研究中的關(guān)鍵難題。
該工作創(chuàng)新點和作用機理示意圖
針對以上難點，研究團隊基于理論計算，驗證了以t-Li2ZrF6 晶體構(gòu)建理想型固態(tài)電解質(zhì)界面的可行性，首次提出用電場驅(qū)動m-Li2ZrF6 轉(zhuǎn)化為t-Li2ZrF6來構(gòu)筑固態(tài)電解質(zhì)界面的策略。相關(guān)實驗表明，這一策略不僅能夠憑借優(yōu)異的電子絕緣性阻止電子擊穿固態(tài)電解質(zhì)界面進而抑制電解液的分解，還能夠為Li+ 提供快速遷移的通道，提高鋰金屬電池的倍率性能。此外，t-Li2ZrF6晶體表面豐富的親鋰位點能夠和其內(nèi)部的離子通道一起，誘導鋰金屬均勻沉積，抑制鋰枝晶的生長，從而提高鋰金屬電池的安全性。同時，過量m-Li2ZrF6添加劑不僅能夠改善傳統(tǒng)添加劑在循環(huán)中被耗盡的缺陷，還能夠通過ZrF62-離子及時修復(fù)破損的固態(tài)電解質(zhì)界面，為鋰金屬負極的界面穩(wěn)定性提供長期保護。
基于上述優(yōu)勢，m-Li2ZrF6納米添加劑能夠使Li||LiFePO4電池在普通商業(yè)碳酸酯電解液中，以2C的倍率穩(wěn)定循環(huán)3000次，且擁有超過80%的容量保持率。這項工作為鋰金屬負極界面保護提供了新的研究材料和思路。
本研究確立了m-Li2ZrF6納米粒子作為LMB的轉(zhuǎn)化電解質(zhì)添加劑的作用。形成堅固的雙功能富含t-Li2ZrF6的SEI可顯著提高鋰離子遷移率、抑制樹枝狀生長并提高循環(huán)性能。施加電壓驅(qū)動的m-Li2ZrF6解離可保持ZrF6?2離子的穩(wěn)定供應(yīng)，從而實現(xiàn)SEI的自我修復(fù)并確保長期穩(wěn)定性。這些發(fā)現(xiàn)為在實際高速率條件下開發(fā)耐用的LMB提供了可靠的途徑。
參考資料：
https://www.nature.com/articles/s41586-024-08294-z
來源：高分子科學前沿、華南理工大學、科研城邦。
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